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大气中的卤素化学在臭氧的加速分解和碳氢化合物的清除中具有重要意义。由于较低的电子亲和力,碘可以持续分解臭氧,直至其转化入颗粒相。颗粒相OICs作为大气中碘的重要储库,可以影响大气碘化学。但是长期以来颗粒态OICs组成的缺乏限制了对其二次生成机制和后续环境和健康效应的认识。
针对这一问题,本研究利用GC-ToF-MS,采用电子捕获电离技术对2016-2018年北京地区PM2.5中OICs进行特异性识别;结合重氮甲烷衍生和电子轰击电离,对识别的OICs进行结构鉴定及定量分析。研究共识别出41种OICs,确定了其中37种物质的分子结构,包括18种碘代萘酚和19种碘代间苯二酚,并用标准品确证了6种。研究发现OICs在采暖季具有高浓度,可以排除海洋源的影响,表明煤炭燃烧是内陆城市地区大气中碘和颗粒相碘代萘酚类物质的重要来源。碘代间苯二酚与臭氧的相关性指征其二次生成来源。研究中仅识别到2-和4-碘代间苯二酚,而无5-碘代间苯二酚或碘代邻/对苯二酚,指示了颗粒物表面次碘酸(HOI)与间苯二酚发生的亲电取代反应二次生成机制。本研究为大气碘化学中颗粒相OICs的生成机制提供了直接证据,暗示了酚类物质的非均相过程中卤素参与的亲电取代反应可能是一条重要的反应途径。
该研究“Organic Iodine Compounds in Fine Particulate Matter from a Continental Urban Region: Insights into Secondary Formation in the Atmosphere”近期发表于Environmental Science & Technology,博士生史咲頔为第一作者,邱兴华为通讯作者。
论文连接:
X Shi, X Qiu*, Q Chen, et al. Organic Iodine Compounds in Fine Particulate Matter from a Continental Urban Region: Insights into Secondary Formation in the Atmosphere. Environ. Sci. Technol.
https://doi.org/10.1021/acs.est.0c06703